南京林业大学周晓燕教授课题组：橙色荧光发射的碳量子点在伤口pH检测中的应用

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伤口愈合过程存在大量的生物化学反应并易受到外界环境的影响，感染后的伤口中由于生物体酶和细菌的存在，其pH值从正常皮肤的5–5.5能够显著增加至7–9。因此，大量研究结果表明，伤口pH的有效监测对于了解伤口愈合状况从而进行药物干预治疗具有重要的指导意义。目前开发的伤口pH监测手段主要包括pH值染料固定技术、微机械传感器、丝网印刷pH电位传感器和伏安传感器等，但以上方法均存在显著的缺陷，例如，电化学传感器由于机械脆性而导致监测性能下降，使用过程中易遭受污染且需要频繁的校准，此外，这种pH传感器的便携性、兼容性和廉价性在实际应用中仍然面临着巨大的挑战。比色法往往需要将pH指示染料或其改性后的染料分子固定在特定的基底材料中实现pH的可视化检测，但是这类伤口pH传感器存在难以克服的缺陷，如染料本身具有毒性，容易流失以及抗干扰能力较差等。因此，开发一种经济、简单、直观、实用的pH探针来监测创面愈合过程中的pH值仍然具有重要的现实意义。

南京林业大学周晓燕教授课题组成员以1,2,4-三氨基苯和尿素作为前驱体，通过快速微波辅助水热法制备得到了具有橙色荧光发射的碳量子点。研究发现，在pH为5–9的范围内，该碳量子点表现出优异的pH依赖性荧光比色双重响应特性，即随着碳量子点溶液pH值的增加，紫光灯下的荧光强度逐渐增强，同时，碳量子点溶液在自然光下的颜色由红色逐渐转变为黄色。基于这一独特的光学性能，该碳量子点能够作为一种潜在的伤口pH检测探针。考虑到碳量子点溶液本身不利于实际应用，课题组成员巧妙地将合成得到橙色荧光碳量子点水溶液直接滴涂在医用棉布上，结果发现，由于碳量子点与棉纤维之间的氢键作用，负载碳量子点的棉布不仅具有优异的抗流失性，同时表现出增强的黄色荧光发射现象。体外实验表明，当模拟伤口的pH值由5增加至9时，该荧光复合材料表现出比碳量子点溶液本身更加显著的比色荧光双重响应特性。此外，碳量子点与棉纤维复合后测得的归一化荧光强度与pH值之间存在良好的非线性相关性，为此建立的简易数学模型能够实现pH的定量检测。为了更加贴近实际应用，研究证实这种可视化的pH探针具有较低的生物毒性，优异的抗药物干扰性，耐浸出性以及循环稳定性等。实验重点考察了该pH探针在血液干扰和长期贮存后的可靠性和灵敏度，发现比色与荧光的双重响应性不仅能够保证pH探针在应用过程中良好的抗干扰能力和优异的稳定性，而且根据建立的数学模型可以实现pH值的准确预测，显示出其作为伤口pH探针的巨大应用潜力。

图1 基于碳量子点比色荧光双重响应特性制备伤口pH探针及其检测效果示意图。

图2 橙色荧光碳量子点pH依赖性的比色与荧光响应行为。

图3 碳量子点与棉布复合材料作为pH探针的应用示意图和实际监测效果图。

图4 根据归一化荧光强度建立定量检测pH的数学模型。

图5 设计得到的伤口探针在血液污染情况下的pH检测效果。

图6 设计得到的伤口探针在长期储存后的pH检测效果。

该研究成果于2019年9月以“Orange-emissive Carbon Quantum Dots: Towards Application in Wound pH Monitoring Based on Colorimetric and Fluorescent Changing”为题，发表在材料领域权威期刊small（IF=10.856）。论文第一作者为南京林业大学博士研究生杨培，材料科学与工程学院周晓燕教授和陈敏智副教授为论文通讯作者。

以上工作得到了国家自然科学基金（编号：31870549），江苏省自然科学基金（编号：BK20161524），江苏省333人才工程（编号：BRA2016381）以及江苏省实践创新计划（编号：KYCX17_839）等项目的支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.201902823

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